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論文

Chemical-pressure-induced point defects enable low thermal conductivity for Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si single crystals

齋藤 亘*; 林 慶*; Huang, Z.*; 杉本 和哉*; 大山 研司*; 八方 直久*; 原田 正英; 及川 健一; 稲村 泰弘; 林 好一*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 4(5), p.5123 - 5131, 2021/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:66.55(Chemistry, Physical)

The development of thermoelectric (TE) materials, which can directly convert waste heat into electricity, is vital to reduce the use of fossil fuels. Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si are promising TE materials because of their superior TE performance. In this study, for future improvement of the TE performance, point defect engineering was applied to the Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si single crystals (SCs) via boron (B) doping. Their crystal structures were analyzed via white neutron holography and SC X-ray diffraction. Moreover, nanostructures and TE properties of the B-doped Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si SCs were investigated. The B-doping increased the chemical pressure on the Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si SCs, leading to induce vacancy defects as a point defect. No apparent change was observed in electronic transport, but thermal transport was significantly prevented. This study demonstrates that the vacancy defects can be controlled by the chemical pressure, and can aid in achieving a high TE performance for the Mg$$_{2}$$Sn and Mg$$_{2}$$Si SCs.

論文

Electronic effects of nitrogen atoms of supports on Pt-Ni rhombic dodecahedral nanoframes for oxygen reduction

加藤 優*; 中干場 亮太*; 小倉 和也*; 徳田 翔一*; 保田 諭; 東 晃太朗*; 宇留賀 朋哉*; 上村 洋平*; 八木 一三*

ACS Applied Energy Materials (Internet), 3(7), p.6768 - 6774, 2020/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:61.64(Chemistry, Physical)

Ptベースのナノ構造触媒の触媒活性に対する窒素ドープおよびポリマーコーティングされたカーボン担体の電子効果を理解するために、酸素還元反応(ORR)にポリベンゾイミダゾール(PBI)コーティングおよびコーティングされていないカーボンナノチューブ上に担持されたPt$$_{3}$$Niナノフレーム(NF)を調製した。それらの触媒活性および電子特性を、窒素ドープおよびドープされていないカーボン担体に固定化されたNFの触媒活性および電子特性を評価し比較検証した。PBIコーティングと窒素ドーピングは、共にNFの触媒活性を向上させることが分かったが、${it ex-situ}$ X線光電子分光法と${it in-situ}$ X線吸収分光法により、窒素ドーピングがNFに電子効果を示すのに対し、PBIコーティングはNFの電子状態にほとんど影響を与えないが、電気化学的条件下でPt(OH)$$_{rm ad}$$種を安定化することが分かった。我々の研究は、触媒/担体界面における窒素原子の微視的環境の違いが、Ptベースの電極触媒に対する担体の電子効果に敏感であることを示したものである。

論文

Incorporation of multinuclear copper active sites into nitrogen-doped graphene for electrochemical oxygen reduction

加藤 優*; 武藤 毬佳*; 松原 直啓*; 上村 洋平*; 脇坂 祐輝*; 米内 翼*; 松村 大樹; 石原 知子*; 徳島 高*; 野呂 真一郎*; et al.

ACS Applied Energy Materials (Internet), 1(5), p.2358 - 2364, 2018/05

 被引用回数:13 パーセンタイル:45.56(Chemistry, Physical)

Multinuclear metal active sites are widely used as catalytic reaction centers in metalloenzymes and generally show high catalytic activity. The oxygen reduction reaction (ORR) is an important reaction not only in oxygenic respiration but also in future energy generation devices such as polymer electrolyte fuel cells and metal-air batteries. Incorporation of multinuclear metal active sites in conductive materials such as carbon will allow us to develop highly active electrocatalysts like metalloenzymes. Herein, we report a copper-based ORR electrocatalyst with multinuclear copper active sites in nitrogen-doped graphene. Electrochemical measurements revealed that the obtained electrocatalyst showed the highest electrocatalytic activity for the ORR in the Cu-based electrocatalysts in neutral aqueous solution. In situ X-ray absorption spectroscopy revealed the incorporation of multinuclear copper sites.

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